我院吕健和王彦超教授研究成果发表在《科学通报》

时间:2022-05-26    点击:

硫作为一种典型的多价态元素,广泛地参与地球内部的多种化学过程。早期,人们发现一些火山在其喷发过程中会释放大量的硫(主要是SO2),其含量比火山熔体中所能容纳的硫含量高出几个数量级,这就是著名的火山喷发的“硫过量”问题。对于过量硫的来源,前人基于地球浅层数据提出了多种可能解释,但前期研究工作发现,地球浅层的S可能来源于处于高温高压状态下的地球深部。因此,探索硫-氧在地球深部温压条件下的存在形式,对破解“硫过量”的来源具有重要意义。

马琰铭教授研究团队利用CALYPSO晶体结构预测方法,在高压条件下(>79 GPa),预言了一种新型硫-氧化合物—S3O4。该化合物具有层状结构的特征,包含S(+II)和S(+IV)两种混合价态(图1(a))。同时,在高压高温下计算了S3O4相对于SO2和S的稳定性,发现S3O4在深地幔温压条件下具有稳定性,但在地球浅层温压条件下会分解形成SO2和S (图1(b))。进一步计算发现,在深地幔高压条件下,部分含硫矿物(如硫酸盐和硫化物)可以发生氧化还原反应生成S3O4,据此提出了硫在地球内部可能的循环过程(图2):① 含硫化合物(如硫酸盐和硫化物)通过板块俯冲,被输送到深地幔;② 含硫化合物与铁或针铁矿发生氧化还原反应生成S3O4;③ S3O4通过地质活动(如地幔柱等)输运到地球浅层,发生分解生成S和SO2。研究工作为破解火山喷发过程中的“硫过量”谜团和理解地球内部硫循环提供了新的思路。

 

1 (a) S3O4晶体结构,S1和S2分别表示二价和四价硫;(b) S3O4相对于SO2和S的稳定性。

 

2地球内部硫循环过程示意图。

该论文的第一作者为威利斯人娱乐app下载2019级博士研究生刘思瑜和高朋越博士。威利斯人娱乐app下载超硬材料国家重点实验室和计算方法与软件国际中心吕健、王彦超老师和北京高压科学研究中心毛河光院士为本文的通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、威利斯人娱乐app下载科学技术创新研究团队和交叉学科创新平台的资助。

谨以此文献给威利斯人娱乐app下载物理学科七十华诞!

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